华东理工团队发现惰性相CoO存在，揭示ZIF - 67失活主要原因
（图片来自网络）
近日，华东理工大学教授戴升团队在科研上取得新进展，提出“三相平衡机制”与“相平衡调控策略”。研究团队运用原子分辨的同位透射电镜（IL - TEM）技术，首次观察到MOF材料ZIF - 67演化过程中存在惰性相CoO。这一Co基物种在以往研究中常被忽视，此前谱学表征难以准确区分该物种与其他Co基物种。
研究团队捕获了单颗ZIF - 67的完整氧析出反应（OER）演化路径，发现了“三相动态平衡机制”：ZIF - 67会从表面生成Co(OH)₂层，进而实现中间相Co(OH)₂、活性相CoOOH与惰性相CoO的共存状态。
关键突破在于，研究团队发现Co(OH)₂作为“Co活性中心的储备相”，通过可逆平衡（Co(OH)₂ ↔ CoOOH）生成活性相CoOOH；但长期循环会不可逆耗尽Co(OH)₂（Co(OH)₂ → CoO），导致材料失活，这揭示出ZIF - 67失活的主要原因。
针对此问题，研究团队提出低温条件下的相平衡调控策略——采用0°C低温反应条件，大幅降低Co(OH)₂转换为CoO的速率。实验显示，在0°C条件下经过5000次循环后，催化剂在10mA/cm²电流密度下的过电位增幅仅为9mV，为提升MOF催化剂稳定性提供了新思路。
研究团队指出，原子分辨同位透射电镜技术（IL - TEM）是发现这一研究成果的关键。此前CoO作为重要Co物种，因传统光谱技术局限常被忽略，本发现为多相Co物种研究提供了新视角，也为其他过渡金属材料（如Ni基材料是否存在NiO）的研究思路提供参考，还可推动电催化或电池体系中催化剂相平衡的研究。
MOF催化剂（如ZIF - 67）在水分解制氢的氧析出反应（OER）中具有优势，但其存在不可逆结构坍塌、相变机制不明确等瓶颈。本工作揭示了ZIF - 67的相转变过程与长期OER失效的根本原因，为改进催化剂活性与稳定性、优化MOF材料设计提供了研究方向。研究团队计划继续围绕相平衡调控开展后续研究，探索更有效的催化剂优化策略。
参考资料：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.5c02869
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